Настройка запрещенной зоны и улучшение оптических функций AGeF3 (A = K, Rb) под давлением для улучшения оптоэлектронных приложений.

Научные отчеты, том 12, Номер статьи: 8663 (2022) Цитировать эту статью

1358 Доступов

12 цитат

Подробности о метриках

В настоящем исследовании тщательно анализируются физические характеристики галогенидных перовскитов AGeF3 (A = K, Rb) под гидростатическим давлением с использованием теории функционала плотности. Целью данного исследования является уменьшение электронной запрещенной зоны AGeF3 (A = K, Rb) под давлением с целью улучшения оптических характеристик и оценки пригодности соединений для оптоэлектронных приложений. Структурные параметры демонстрируют высокую степень точности, что хорошо коррелирует с ранее опубликованными работами. Кроме того, существенно уменьшаются длина связи и параметры решетки, что приводит к более сильному взаимодействию между атомами. Связи K(Rb)–F и Ge–F имеют ионную и ковалентную природу соответственно, а под давлением связи становятся прочнее. Применение гидростатического давления демонстрирует заметные изменения в оптическом поглощении и проводимости. Ширина запрещенной зоны становится меньше с увеличением давления, что приводит к лучшей проводимости. Оптические функции также предсказывают, что исследованные материалы могут быть использованы в различных оптоэлектронных устройствах, работающих в видимом и ультрафиолетовом спектре. Интересно, что соединения становятся более подходящими для использования в оптоэлектронных приложениях под давлением. Более того, внешнее давление оказывает сильное влияние на механическое поведение названных перовскитов, что делает их более пластичными и анизотропными.

За последние несколько лет кубические перовскиты получили значительное предпочтение от исследователей и ученых. Универсальная применимость этих перовскитов в различных секторах, например, в полупроводниках, датчиках, сверхпроводимости, фотоэлектрических элементах, оптоэлектронных устройствах и светодиодах (светоизлучающих устройствах)1,2,3 ставит их в центр внимания. В результате исследователи провели как экспериментальные, так и теоретические исследования4,5,6,7 физического поведения перовскитных материалов, чтобы создать новые возможности для их применения в различных областях оптоэлектроники. Интересно, что совершенствование перовскитных солнечных элементов (PSC) ускорилось, в результате чего эффективность преобразования энергии (PCE) составила 22,1%8. До сих пор лучший PCE в 25,2% зафиксирован для перовскитных солнечных элементов на основе Pb9, но они имеют меньший срок службы из-за влажности, температуры и ультрафиолетового излучения10. С другой стороны, бессвинцовый перовскит на основе галогенида олова с добавлением иодида этиламмония показал PCE ~ 13%11. На начальных этапах были разработаны органические PSC на основе металлического Pb2+, т.е. CH3NH3PbI3 (или MAPbX3)12,13,14. Но токсичность этих органических соединений создала серьезные недостатки. Pb является признанным токсином, создающим ряд препятствий15. Кроме того, органические катионы МА+ наносят серьезный вред окружающей среде, делая производственный процесс чрезвычайно рискованным и вредным16. Чтобы свести на нет токсичность, нетоксичные катионы, такие как Ge2+ и Sn2+, заменили катион Pb2+ и/или катионы K+, Rb+ и Cs+ использовались для замены органического аналога15,17,18,19. Таким образом, появилась новая формация ABX3, в которой A, B и C обозначают одновалентный катион, двухвалентный катион и анион галогена соответственно. Неорганические перовскиты на основе Ge стали возможной альтернативой Pb, поскольку они обладают лучшим оптическим поглощением и проводимостью по сравнению с перовскитами на основе Pb20. При температуре окружающей среды перовскиты на основе Ge не претерпевают никаких фазовых превращений21,22. Кроме того, K и Rb продемонстрировали многообещающий потенциал для фотоэлектрических применений23. Джейн и др.24 использовали расчеты из первых принципов на перовскитах RbSn(Cl,Br)3 для оценки заметной запрещенной зоны, подходящей для фотогальваники. Перовскиты на основе одновалентного катиона K+ имеют потенциал для использования в солнечных элементах из-за высокого поглощения и настраиваемой запрещенной зоны20,22,25. В недавних исследованиях неорганические галогенидные перовскиты были признаны надежным материалом для применения в солнечных батареях25,26. Применение гидростатического давления с целью улучшения физических свойств галогенидных перовскитов показало потрясающие результаты27,28,29,30,31,32. Обычно гидростатическое давление изменяет параметры решетки33, смещение катиона и аниона34,35, вращение октаэдрических клеток36, фазовые переходы37,38 и т. д. В случае галогенидов металлов структурные свойства, такие как постоянные решетки и объем элементарной ячейки, уменьшаются с увеличением давления29 ,32. Идентичное поведение можно обнаружить и в галогенидных перовскитах. В недавних работах неорганические галогенидные перовскиты, такие как KCaCl339, CsGeI330, RbYbF340 и CsGeI341, продемонстрировали уменьшение ширины запрещенной зоны под гидростатическим давлением, что привело к улучшению проводимости. Кроме того, приложение давления может значительно улучшить оптические параметры галогенидных перовскитов, улучшая их функциональность в оптоэлектронных полях. Поэтому целью настоящей работы является оценка и изучение изменений различных физических свойств галогенидных перовскитов AGeF3 (A = K, Rb) после приложения гидростатического давления. В частности, в этом исследовании были проанализированы структурные, электронные, оптические и механические свойства AGeF3 (A = K, Rb) с использованием расчетов из первых принципов, чтобы увидеть, сделало ли применение гидростатического давления их более привлекательными для оптоэлектронных полей или нет.